Hallo Hajo,
eine einfache Lösung kenne ich im Augenblick (noch) nicht.
Du müsstest die Dateien identifizieren, in die Aktivitäten/Materialien gehen und dann dort per Hand löschen.
Um ein "Gefühl" zu bekommen, um wie viel Dateien es sich handeln könnte, installiere dir Moodle Adminer von Andreas Grabs: https://docs.moodle.org/310/en/Adminer, starte das Programm und wähle die Tabelle mdl_files aus. Nun kannst du dir die Dateien nach Größe sortiert anzeigen lassen. ACHTUNG: Dort nicht löschen!!!!
Zu der Aktivität/dem Material kommst du z. B. dein.moodle.xx/course/modedit.php?update="hier die Context-ID aus Tabelle"
Aber: Wenn die gleiche Datei noch an einer anderen Stelle verwendet wird, hast du keinen Festplattenplatz gewonnen.
Grüße aus Berlin nach Berlin
Dag